Gelandang Inggris ini belajar bermain sepak bola di Kanada sebelum bergabung dengan akademi Bayern Munchen. Pada debutnya di tim senior pada tahun 2000, ia berhasil meraih gelar Liga Champions dan Bundesliga, serta menambah tiga gelar Bundesliga di Munchen.
Manchester United mendatangkan Hargreaves pada tahun 2007 dengan harga 28,4 juta euro, namun cedera menghentikan karirnya. Selama tiga musim di Old Trafford, Hargreaves melewatkan lebih dari 100 pertandingan akibat cedera lutut, sehingga pada tahun 2011 ia pindah ke Manchester City dengan status bebas transfer.